Den nationale fagforening (NLU) blev dannet efter arbejderaktivisternes forgæves forsøg på at danne en national koalition af lokale fagforeninger. NLU søgte i stedet at samle alle de eksisterende nationale fagforeninger samt de “otte-timers ligaer”, der blev oprettet for at presse på for at få indført en otte-timers dag, for at skabe en national føderation, der kunne presse på for arbejdsreformer og hjælpe med at stifte nationale fagforeninger i de områder, hvor der ikke fandtes nogen. Den nye organisation foretrak voldgift frem for strejker og opfordrede til oprettelsen af et nationalt arbejderparti som et alternativ til de to eksisterende partier.

NLU trak en stor del af sin støtte fra fagforeninger i byggebranchen og andre grupper af faglærte ansatte, men inviterede også ufaglærte og landmænd til at melde sig ind. På den anden side førte det en kampagne for udelukkelse af kinesiske arbejdere fra USA og gjorde kun en standsmæssig og ineffektiv indsats for at forsvare kvinders og sorte menneskers rettigheder. Afroamerikanske arbejdere etablerede deres egen Colored National Labor Union som et supplement, men deres støtte til det republikanske parti og den fremherskende racisme blandt borgerne i USA begrænsede dens effektivitet.

NLU opnåede tidligt succes, men en succes, der viste sig mindre betydningsfuld i praksis. I 1868 vedtog kongressen den lov, som fagforeningen havde kæmpet så hårdt for, og som gav otte timers arbejdsdag for statsansatte. Mange offentlige myndigheder reducerede imidlertid lønningerne samtidig med, at de reducerede arbejdstiden. Selv om præsident Grant beordrede de føderale ministerier til ikke at nedsætte lønningerne, blev hans ordre ignoreret af mange. NLU opnåede også lignende lovgivning i en række stater, såsom New York og Californien, men opdagede, at smuthuller i loven gjorde dem uigennemførlige eller ineffektive.

I begyndelsen af 1869 pralede Chicago Tribune med, at NLU havde 800.000 medlemmer; Sylvis selv anslog tallet til kun 600.000. Begge disse tal viste sig at være stærkt overdrevne. Den kollapsede, da den vedtog den politik, at valgpolitik, med særlig vægt på monetære reformer, var det eneste middel til at fremme dens dagsorden. Organisationen havde en spektakulær fiasko ved valget og mistede stort set alle sine fagforeningstilhængere, hvoraf mange gik over til den nyligt dannede Knights of Labor. Depressionen i 1870’erne, som drev fagforeningsmedlemskabet ned generelt, var en af de endelige faktorer, der bidrog til NLU’s endeligt, den anden var afviklingen af de politikker, der blev indført under den radikale genopbygning.