O Sindicato Nacional do Trabalho (NLU) seguiu os esforços infrutíferos dos ativistas trabalhistas para formar uma coalizão nacional de sindicatos locais. A NLU procurou ao invés disso reunir todas as organizações trabalhistas nacionais existentes, assim como as “ligas de oito horas” estabelecidas para pressionar pelo dia de oito horas, para criar uma federação nacional que pudesse pressionar por reformas trabalhistas e ajudar a fundar sindicatos nacionais naquelas áreas onde não havia nenhum. A nova organização favoreceu a arbitragem sobre greves e pediu a criação de um partido trabalhista nacional como uma alternativa aos dois partidos existentes.
A NLU atraiu muito de seu apoio dos sindicatos de construção e outros grupos de funcionários qualificados, mas também convidou os não qualificados e os agricultores a aderir. Por outro lado, fez campanha pela exclusão dos trabalhadores chineses dos Estados Unidos e fez apenas esforços parados e ineficazes para defender os direitos das mulheres e do povo negro. Os trabalhadores afro-americanos estabeleceram o seu próprio Sindicato Nacional dos Trabalhadores de Cor como complemento, mas o seu apoio ao Partido Republicano e ao racismo prevalecente dos cidadãos dos Estados Unidos limitou a sua eficácia.
A NLU alcançou um sucesso precoce, mas que se revelou menos significativo na prática. Em 1868, o Congresso aprovou o estatuto pelo qual a União havia feito uma dura campanha, proporcionando o dia de oito horas para os trabalhadores do governo. Muitas agências governamentais, entretanto, reduziram os salários ao mesmo tempo em que reduziram as horas. Enquanto o presidente Grant ordenou aos departamentos federais que não reduzissem os salários, sua ordem foi ignorada por muitos. A NLU também obteve legislação semelhante em vários estados, como Nova York e Califórnia, mas descobriu que lacunas no estatuto os tornavam inexequíveis ou ineficazes.
No início de 1869, o Chicago Tribune gabou-se de que a NLU tinha 800.000 membros; o próprio Sylvis colocou o número em apenas 600.000. Estes dois números acabaram por ser muito exagerados. O país caiu quando adotou a política de que a política eleitoral, com ênfase especial na reforma monetária, era o único meio para avançar na sua agenda. A organização foi espetacularmente mal sucedida nas urnas e perdeu praticamente todos os seus apoiadores sindicais, muitos dos quais passaram para os recém-formados Cavaleiros do Trabalho. A depressão da década de 1870, que levou à diminuição geral da filiação sindical, foi um dos fatores finais que contribuíram para o fim da NLU, sendo o outro o desmantelamento das políticas instituídas durante a Reconstrução Radical.