Sindicatul Național al Muncii (SNM) a urmat eforturilor nereușite ale activiștilor sindicali de a forma o coaliție națională a sindicatelor locale. NLU a căutat, în schimb, să reunească toate organizațiile sindicale naționale existente, precum și „ligile celor opt ore” înființate pentru a face presiuni în favoarea zilei de opt ore, pentru a crea o federație națională care să facă presiuni în favoarea reformelor în domeniul muncii și să ajute la înființarea de sindicate naționale în acele zone în care nu existau. Noua organizație a favorizat arbitrajul în detrimentul grevelor și a cerut crearea unui partid național al muncii ca alternativă la cele două partide existente.
LNLU și-a atras o mare parte din sprijin din partea sindicatelor din construcții și a altor grupuri de angajați calificați, dar i-a invitat și pe cei necalificați și pe fermieri să se alăture. Pe de altă parte, a militat pentru excluderea muncitorilor chinezi din Statele Unite și a făcut doar eforturi ezitante și ineficiente pentru a apăra drepturile femeilor și ale persoanelor de culoare. Muncitorii afro-americani au înființat propriul lor Sindicat Național al Muncii de Culoare ca o anexă, dar sprijinul lor pentru Partidul Republican și rasismul predominant al cetățenilor din Statele Unite i-au limitat eficiența.
LNLU a obținut un succes timpuriu, dar care s-a dovedit mai puțin semnificativ în practică. În 1868, Congresul a adoptat statutul pentru care Sindicatul făcuse o campanie atât de intensă, prevăzând ziua de opt ore pentru lucrătorii guvernamentali. Cu toate acestea, multe agenții guvernamentale au redus salariile în același timp în care au redus orele. Deși președintele Grant a ordonat departamentelor federale să nu reducă salariile, ordinul său a fost ignorat de mulți. NLU a obținut, de asemenea, o legislație similară în mai multe state, cum ar fi New York și California, dar a descoperit că lacunele din statut le făceau inaplicabile sau ineficiente.
La începutul anului 1869, Chicago Tribune se lăuda că NLU avea 800.000 de membri; Sylvis însuși a estimat această cifră la doar 600.000 de membri. Ambele cifre s-au dovedit a fi mult exagerate. S-a prăbușit atunci când a adoptat politica potrivit căreia politica electorală, cu un accent deosebit pe reforma monetară, era singurul mijloc de a-și avansa agenda. Organizația a înregistrat un eșec spectaculos la urne și a pierdut practic toți susținătorii săi sindicali, mulți dintre aceștia trecând la nou formatul Knights of Labor. Depresiunea din anii 1870, care a dus la scăderea numărului de membri ai sindicatelor în general, a fost unul dintre factorii finali care au contribuit la sfârșitul NLU, celălalt fiind desființarea politicilor instituite în timpul Reconstrucției radicale.
.