La National Labor Union (NLU) seguì gli sforzi senza successo degli attivisti del lavoro di formare una coalizione nazionale di sindacati locali. La NLU cercò invece di riunire tutte le organizzazioni sindacali nazionali esistenti, così come le “leghe delle otto ore” istituite per premere per la giornata di otto ore, per creare una federazione nazionale che potesse premere per le riforme del lavoro e aiutare a fondare sindacati nazionali in quelle aree dove non esistevano. La nuova organizzazione favoriva l’arbitrato rispetto agli scioperi e chiedeva la creazione di un partito nazionale del lavoro come alternativa ai due partiti esistenti.
La NLU traeva molto del suo sostegno dai sindacati edili e da altri gruppi di lavoratori qualificati, ma invitava anche i non qualificati e i contadini ad aderire. D’altra parte, fece una campagna per l’esclusione dei lavoratori cinesi dagli Stati Uniti e fece solo sforzi limitati e inefficaci per difendere i diritti delle donne e dei neri. I lavoratori afroamericani fondarono la propria Colored National Labor Union come appendice, ma il loro sostegno al Partito Repubblicano e il prevalente razzismo dei cittadini degli Stati Uniti ne limitarono l’efficacia.
La NLU ottenne un primo successo, che però si rivelò meno significativo nella pratica. Nel 1868, il Congresso approvò lo statuto per il quale l’Unione aveva fatto una campagna così dura, fornendo la giornata di otto ore per i lavoratori del governo. Molte agenzie governative, tuttavia, ridussero i salari nello stesso momento in cui ridussero le ore. Mentre il presidente Grant ordinò ai dipartimenti federali di non ridurre i salari, il suo ordine fu ignorato da molti. La NLU ottenne anche leggi simili in un certo numero di stati, come New York e la California, ma scoprì che le scappatoie nello statuto le rendevano inapplicabili o inefficaci.
All’inizio del 1869, il Chicago Tribune si vantava che la NLU avesse 800.000 membri; Sylvis stesso stimava la cifra a soli 600.000. Entrambe queste cifre si rivelarono molto esagerate. Crollò quando adottò la politica che la politica elettorale, con particolare enfasi sulla riforma monetaria, era l’unico mezzo per portare avanti la sua agenda. L’organizzazione ebbe uno spettacolare insuccesso alle urne e perse praticamente tutti i suoi sostenitori del sindacato, molti dei quali passarono ai neonati Knights of Labor. La depressione degli anni 1870, che fece crollare il numero di iscritti al sindacato in generale, fu uno dei fattori finali che contribuirono alla fine della NLU, l’altro essendo lo smantellamento delle politiche istituite durante la Ricostruzione Radicale.